Ses expériences musicales diverses l'ont conduit à inventer le concept de musique stochastique en usant de distributions de probabilités diverses, mais surtout triangulaires, auxquelles il a laissé son nom. Cependant, l'homme était avant tout un ingénieur et un architecte, qui collabora avec Le Corbusier dès 1947.
Xenakis accordait une importance privilégiée aux surfaces réglées. Il ambitionnait de « penser la musique dans son lieu ». Les divers édifices qu'il a conçus et réalisés combinent effets sonores et architecturaux par l'intermédiaire de structures en béton affectant souvent la forme de paraboloïdes hyperboliques. « À l'intérieur du pavillon, on ne raisonne pas sa géométrie, on subit l'influence de ses courbures. On est sensibilisé à tel point que si l'on introduisait dans les surfaces de sa coque des portions brutalement planes, le résultat serait une cacophonie insupportable. » (Musique. Architecture, Casterman, 1976). Xenakis proposa un projet audacieux pour la Cité de la musique de La Villette (ci-contre), qui ne sera pas retenu.